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Jun 24, 2023

npj Climate and Atmospheric Science Band 5, Artikelnummer: 47 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Für die Bewertung ihrer Auswirkungen auf den Klimawandel und die Luftqualität sind Kenntnisse über die chemischen Eigenschaften und Quellen organischer Aerosole (OA) über dem Meer erforderlich. Hier wurden ein Quadrupol-Aerosol-Chemikalienspeziationsmonitor (Q-ACSM) und eine Einzelpartikel-Aerosol-Massenspektrometrie (SPAMS) synchron eingesetzt, um die chemische Zusammensetzung, den Mischungszustand und den Oxidationsgrad oxidierter organischer Aerosole (OOA) in PM1 über den gesamten Zeitraum zu untersuchen Ostchinesisches Meer (ECS) vom 3. bis 27. Juni 2017. Beide Aerosol-Massenspektrometer zeigten, dass eine höhere Oxidationsstufe von OOA in Aerosolpartikeln während massendominierter Meeresluftperioden (MDP) erzeugt werden kann als während massendominierter Landluftperioden Perioden (LDP). Basierend auf Q-ACSM wurden zwei OOA-Faktoren unterschieden, darunter halbflüchtiges oxidiertes organisches Aerosol (SV-OOA) und schwerflüchtiges oxidiertes organisches Aerosol (LV-OOA). 57 Prozent der insgesamt erkannten Partikel mit offensichtlichen Signalen organischer Marker wurden über SPAMS als oxidierte organische Kohlenstoffpartikel (OOC) identifiziert und weiter in Partikel mit niedrigerem oxidiertem organischem Kohlenstoff (LOOC) und stärker oxidierte organische Kohlenstoffpartikel (MOOC) unterteilt. Alle OOC-haltigen Partikel wurden in sieben Partikeluntergruppen gruppiert. Die EC- und K-Untergruppen dominierten die LOOC- bzw. MOOC-Partikel in Zeiträumen, die von Landluftmassen kontrolliert wurden, was darauf hindeutet, dass die nennenswerte OOC-Bildung durch kontinentale Quellen beeinflusst wurde. Es wurde festgestellt, dass OOA mit höheren Sauerstoffzuständen in der Nähe von Häfen dominieren. Dies deutet darauf hin, dass die chemischen Eigenschaften der OOA über dem ESC stark durch kontinentale, Schiffs- und Hafenemissionen beeinflusst werden, die bei der Bewertung ihrer Auswirkungen auf die Sonnenstrahlungsübertragung und Wolkenprozesse synergetisch berücksichtigt werden sollten.

Oxidierte organische Aerosole (OOA) stellen einen wichtigen Bestandteil von Umgebungsaerosolen dar1,2,3,4 und können durch Gas-zu-Partikel-Verteilung von Reaktionsprodukten, Oxidation von flüchtigen organischen Vorläuferverbindungen (VOCs) und Reaktionen in der kondensierten Phase erzeugt werden die Atmosphäre1,5. OOA zeichnen sich durch deutlich reduzierte Sättigungsdampfdrücke aus und tragen daher erheblich zur Bildung neuer Partikel und zum Wachstum neu gebildeter Partikel zur Größe von Wolkenkondensationskernen (CCN)6 bei. OOA wirken sich auch negativ auf die menschliche Gesundheit aus, da sie tief in die Lunge eindringen und das Risiko von Atemwegs- und Herz-Kreislauf-Erkrankungen erhöhen können7,8. Darüber hinaus sind bestimmte chemische Bestandteile toxisch, mutagen und krebserregend und stellen schwerwiegende Gesundheitsrisiken für den Menschen dar, die noch nicht vollständig entdeckt sind9.

Die Bildungsprozesse und Eigenschaften von OOA werden durch die Art und Menge der Vorläufer, die Reaktivität der Vorläufer und ihrer Oxidationsprodukte sowie die Kondensationstrends der Oxidation und anderer Reaktionsprodukte beeinflusst10. Darüber hinaus werden meteorologische Parameter wie Temperatur (T) und relative Luftfeuchtigkeit (RH) sowie der NOx-Gehalt zusätzlich zur Oxidationsmittelkonzentration [z. B. Hydroxyl (OH), Ozon (O3) und Nitrat (NO3)] berücksichtigt. Der Partikel-pH-Wert und der Aerosol-Flüssigkeitswassergehalt (ALWC) können alle die OOA-Bildung beeinflussen. Aufgrund ihrer hohen zeitlichen Auflösung werden Aerosol-Massenspektrometrie- (AMS) und Aerosol-Chemical-Speziationsmonitor-Instrumente (ACSM) häufig zur Messung der chemischen Zusammensetzung von Aerosolen eingesetzt, um deren chemische Zusammensetzung, Quellen und Sekundärprozesse zu untersuchen11,12,13,14,15 ,16,17,18,19,20,21,22,23. Im Allgemeinen können die OA-Typen durch positive Matrixfaktorisierung (PMF) anhand des Massenspektralsignals aufgelöst werden, und OA kann in ein primäres organisches Aerosol (POA) klassifiziert werden [z. B. kohlenwasserstoffähnliches OA (HOA), kochendes OA (COA). ) und Biomasseverbrennung OA (BBOA)] und OOA, die basierend auf dem Oxidationsgrad weiter aufgelöst werden können [z. B. SV-OOA und LV-OOA]13. Der Beitrag von OOA zu OA weist eine breite räumliche Verteilung auf, wobei ein hoher Anteil im Hintergrund und an ländlichen Standorten auftritt, während ein viel geringerer Anteil an städtischen und vorstädtischen Standorten aufgrund des erheblichen Beitrags von POA beobachtet wurde, der hauptsächlich durch anthropogene Einflüsse erzeugt werden kann Emissionen. Beispielsweise erreichte der Beitrag von OOA zu OA 75 % auf dem Qinghai-Tibet-Plateau24 und 41 % in Peking25. Ähnlich wie die räumliche Verteilung der OOA-Fraktion in OA zeigt der Beitrag von LV-OOA im Allgemeinen einen zunehmenden Trend von städtischen/vorstädtischen zu Hintergrund-/entlegenen Standorten, und LV-OOA dominierte die OA-Zusammensetzung mit einem Beitrag von 60,7 % am Mt. Wuzhi26. Dies steht im Einklang mit einer früheren Studie, in der berichtet wurde, dass der LV-OOA-Beitrag und die O:C-Werte von städtischen und vorstädtischen Standorten bis hin zu Hintergrundstandorten allmählich ansteigen.

Die Kenntnis des Mischungszustands einzelner Partikel ist entscheidend, um ihre physikalisch-chemischen Eigenschaften besser zu verstehen und Informationen über ihre Reaktionsprozesse zu liefern. Einzelpartikel-Massenspektrometrie (SPMS), einschließlich Aerosol-Flugzeit-Massenspektrometrie (ATOFMS) und Einzelpartikel-Aerosol-Massenspektrometrie (SPAMS), kann in Echtzeit Informationen zum Mischungszustand und zur Größe einzelner Partikel liefern27 und so Einblicke in die ermöglichen Quellen, atmosphärische Prozesse sowie optische und Wolkeneigenschaften atmosphärischer Aerosole28,29,30,31. Durch den Einsatz eines hochenergetischen Lasers kann die Einzelpartikel-Aerosol-Massenspektrometrie nicht nur wasserlösliche Ionen und organische Stoffe, sondern auch nicht feuerfeste Spezies wie Metalle messen. Derzeit sind ATOFMS und SPAMS bei der Quellenaufteilung weit verbreitet. Beispielsweise wurden Partikel mit einem Massenspektrum mit starken K-Signalen als Biomasse verbrennende Partikel identifiziert32,33. Healy et al.34 haben die Größe und Zusammensetzung frisch ausgestoßener Schiffsabgaspartikel in einem Hafen in Irland gemessen und dabei eine einzigartige Schiffsabgasklasse identifiziert, die intern gemischten elementaren und organischen Kohlenstoff, Natrium, Vanadium, Nickel, Kalzium, Eisen und Sulfat enthält. ATOFMS und SPAMS können sowohl alte als auch frisch emittierte Partikel identifizieren. Viele Studien haben gezeigt, dass gealterte Partikel durch atmosphärische Prozesse häufig intern mit sekundären Ammonium-, Nitrat- und Sulfatspezies vermischt werden35,36,37.

Obwohl SPMS fast alle Arten charakterisieren kann, um die chemische Zusammensetzung und den Mischungszustand einzelner Partikel mit hoher zeitlicher Auflösung zu bestimmen, ist es aufgrund der variablen Ionisierungs- und Detektionseffizienz schwierig, quantitative Informationen zu erhalten. Daher ist es von entscheidender Bedeutung, die Ergebnisse der Massen- und Einzelpartikelanalyse zu integrieren, die umfassendere Informationen über atmosphärische Aerosolpartikel liefern können. Middlebrook et al.38 verwendeten zunächst AMS- und ATOFMS-Instrumente gemeinsam, und in der Folge wurden diese beiden Instrumente in immer mehr Studien gemeinsam eingesetzt39,40. Drewnick et al.41 setzten AMS- und ATOFMS-Instrumente ein, um beim Rasenmähen erzeugte Aerosole zu charakterisieren, und identifizierten zwei Aerosolquellen. Damit zeigten sie, dass die Kombination dieser beiden Instrumente umfassendere Informationen zur Identifizierung von Aerosolquellen liefern könnte. Cubison et al.42 haben die größenaufgelöste Masse und die größenaufgelöste Anzahlkonzentration von Aerosolen gemessen, um den Mischungszustand besser zu untersuchen. Sie bestätigten, dass der Aerosolmischungszustand wichtig ist, um die Aktivierungseigenschaften von Partikeln um den kritischen Aktivierungsdurchmesser herum zu bestimmen, um atmosphärisch realistische Übersättigungswerte zu erhalten. Salcedo et al.39 verglichen die mit AMS- und ATOFMS-Instrumenten beobachteten Partikelbleikonzentrationen und zeigten eine gute Übereinstimmung zwischen diesen beiden Instrumenten. AMS- und Laserdesorptions-/Ionisations-Einzelpartikel-Aerosol-Massenspektrometrie-Instrumente (LISPA-MS) wurden gemeinsam in Tokio entwickelt, um organische Aerosole zu charakterisieren40. Das RCOO-Signal in LISPA-MS und das mit einem AMS-Instrument erhaltene m/z 44-Signal zeigten eine signifikante lineare Korrelation, was darauf hindeutet, dass das RCOO-Signal in LISPA-MS ein Maß für die relative Häufigkeit von OA sein könnte. Ungefähr 95 % der mittels LISPA-MS identifizierten organischen Partikel enthielten Nitrat, was die mit dem AMS-Instrument beobachtete Korrelation zwischen m/z 44 und Nitrat erklärt und die tiefere Untersuchung des Mischungszustands von OA und Nitrat erleichtert. Alle diese Studien legen nahe, dass der Mischungszustand, der Oxidationszustand, die Bildungsmechanismen und die Quellen von OA durch den kombinierten Einsatz der Zwei-Teilchen-Massenspektrometer besser aufgedeckt werden könnten.

Meeresumwelten bedecken mehr als zwei Drittel der Erdoberfläche und wirken sich erheblich auf das Erdklima aus und tragen insbesondere zur globalen Aerosolbildung bei43,44,45. Die Meeresatmosphäre wird durch anthropogene Quellen beeinflusst, darunter Industrieprozesse, Kraftstoff- und Biomasseverbrennung durch Langstreckentransporte, Häfen und Schiffsabgasemissionen sowie biogene Emissionen46,47,48,49. Während einer Kampagne von der kapverdischen Insel São Vicente nach Gabun wurde ein bemerkenswerter Einfluss der Verbrennung von Biomasse auf die Zusammensetzung der Meeresaerosole beobachtet, wobei erhöhte SOA-Konzentrationen festgestellt wurden50. In jüngster Zeit konzentriert sich die Forschung zunehmend auf die Emissionen von Luftschadstoffen aus der Schifffahrt, wobei der Beitrag zu PM2,5 in der Luft 51,9–62,6 μg/m3 in China51,52 und 0,26–2,3 μg/m3 in Europa53,54,55,56 beträgt ,57,58,59. Die Oxidationsprodukte von aus dem Ozean emittierten Gasphasenspezies, darunter Dimethylsulfid (DMS) und andere biogene flüchtige organische Verbindungen (VOCs), könnten weiter in OOA umgewandelt werden, das eine wichtige marine Aerosolquelle darstellt60. Darüber hinaus werden die chemische Zusammensetzung und die Eigenschaften von OOA in Meeresumgebungen durch meteorologische Faktoren wie Luftfeuchtigkeit, Windgeschwindigkeit und -richtung beeinflusst. Die OOA-Eigenschaften auf Einzelpartikelbasis und die Einflussfaktoren auf den OOA-Oxidationsgrad bleiben jedoch unklar.

In dieser Studie führten wir vom 3. bis 27. Juni 2017 eine Kreuzfahrtkampagne im Offshore-Bereich des ECS durch und präsentierten Echtzeitmessungen des marinen Umgebungsaerosols mithilfe von Q-ACSM und SPAMS. Die OOA-Massenkonzentration und -Zusammensetzung wurden quantitativ mit dem ACSM-Instrument gemessen und die chemische Zusammensetzung der einzelnen Partikel wurde mittels SPAMS weiter untersucht. Die Ziele dieser Arbeit bestehen darin, (1) die Einzelpartikeleigenschaften von OOA im ECS zu untersuchen, (2) den Oxidationsgrad von OOA während verschiedener luftmassendominierter Zeiträume zu analysieren und (3) den Hauptfaktor aufzudecken, der die OOA-Oxidation beeinflusst Abschluss im ECS. Eine kombinatorische Betrachtung der erhaltenen Daten auf Massenbasis und auf Partikel-für-Partikel-Basis könnte tiefere Einblicke in die chemischen Eigenschaften von OOA liefern und den Einfluss anthropogener Aktivitäten auf das Vorkommen, die Quellen und die Bildung von OOA im ECS hervorheben.

Ergänzende Abbildung 1 zeigt 24-Stunden-Rückwärtsflugbahnen der am Probenahmeort ankommenden Luftmassen. Die gesamte Studie wurde nach Luftmassentyp in vier Phasen unterteilt. Stufe 1 (S1) und Stufe 3 (S3) waren von der Meeresluftmasse dominierte Zeiträume (MDP), während Stufe 2 (S2) und Stufe 4 (S4) von der Landluftmasse dominierte Zeiträume (LDP) waren. Abbildung 1a zeigt die Zeitreihe der Massenkonzentrationen von NR-PM1-Spezies, einschließlich organischer Stoffe (Org), Sulfat (SO4), Nitrat (NO3), Ammonium (NH4) und Chlorid (Cl) sowie chemische Komponenten von OA, und ergänzende Abbildung. 3 zeigt Zeitreihen der meteorologischen Parameter und Gasarten. Die Konzentration der gesamten NR-PM1-Masse war während des LDP etwa dreimal höher als während des MDP. SO4 lieferte einen viel größeren Beitrag als NO3 während des MDP und erreichte eine ähnliche Konzentration wie NO3 während des LDP, wahrscheinlich aufgrund der hohen SO2-Emissionen in der Nähe von Häfen sowie des Beitrags von Meeresemissionen61,62,63. Mit einem Bereich von 1,5–5,0 μg m-3 schwankte der Beitrag von OA während der Kampagne innerhalb des engen Bereichs von 27–36 %. Die beobachteten OA-Massenbelastungen ähnelten anderen Beobachtungen am Hintergrundort, während der Anteil an OA geringer war als in früheren Studien berichtet, was darauf hindeutet, dass der Beobachtungsort stark von anthropogenen Aktivitäten betroffen war24,64. Mit einem Anteil von 53 bzw. 51 % aller OA während S1 bzw. S3 trug LV-OOA während des MDP wesentlich zur OA bei, während des LDP jedoch deutlich weniger. Im Gegensatz dazu war die Konzentration von SV-OOA während des LDP höher als während des MDP (54–59 % gegenüber 19–32 %). Das LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis war vom LDP (durchschnittlich 0,74) zum MDP (durchschnittlich 2,16) deutlich erhöht, was darauf hindeutet, dass der OOA-Oxidationsgrad während des MDP höher war.

eine Zeitreihe der NR-PM1- und organischen Spezieskonzentrationen in den vier Stadien; b Zahlenanteil der Partikeluntergruppen (EC, K, Na, V, Mn, Fe und andere Untergruppen) in den LOOC- und MOOC-Partikeln in den vier Stufen; c Zeitreihe der mit dem ACSM-Instrument erhaltenen LV-OOA/SV-OOA-Werte und der über SPAMS erhaltenen MOOC/LOOC-Werte.

Insgesamt wurden während der Kampagne insgesamt 546.874 Partikel mit sowohl positiven als auch negativen Massenspektren gesammelt, und 57 % dieser Partikel (nach Anzahl) wurden als OOC-Partikel identifiziert. Unter diesen Partikeln wurden 50 % der OOC-Partikel mit einer höheren Intensität an OOC-Markern als MOOC-Partikel identifiziert, und die übrigen Partikel wurden als LOOC-Partikel65 identifiziert. Die Anzahl der insgesamt gesammelten Partikel und OOC-Partikel wurde mit den Massenkonzentrationen verglichen, die mit dem ACSM-Instrument erhalten wurden, wie in der ergänzenden Abbildung 7 gezeigt, und das MOOC/LOOC-Verhältnis wurde mit dem LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis verglichen, wie in gezeigt Abb. 1c. Obwohl die Zeitreihe der Gesamtpartikelzahl und der OOC-Partikelzahl keinen vollständig konsistenten Trend mit dem Trend der NR-PM1- und OOA-Massenkonzentrationen anzeigte, da SPAMS keine quantitativen Daten liefern kann, war die Zeitreihe des MOOC/LOOC-Verhältnisses weitgehend ähnlich Dies zeigt, dass die größenaufgelöste Analyse der chemischen Zusammensetzung über SPAMS mit der quantitativen Bestimmung der Massenkonzentration mit ACSM-Instrumenten kombiniert werden kann, um OOA zu untersuchen.

Um die Eigenschaften und Quellen einzelner OOC-Partikel zu identifizieren, haben wir sowohl MOOC- als auch LOOC-Partikel in 7 Untergruppen unterteilt, darunter EC, K, Na, V, Fe, Mn und andere Untergruppen. Ergänzende Abbildung 8 zeigt die Zeitreihen und Größenverteilungen aller Untergruppen. Wie in Abb. 2 dargestellt, war die EC-Untergruppe während des MDP das am häufigsten vorkommende Partikel unter den LOOC-Partikeln und machte 48 bzw. 56 % aller Partikel während S1 bzw. S3 aus. EC-Partikel stammen wahrscheinlich aus der unvollständigen Verbrennung kohlenstoffhaltiger Verbindungen, wie z. B. Fahrzeugabgasen und Kraftstoffverbrennung66. Während des MDP wurde ein großer Anteil der V-Untergruppe in den MOOC-Partikeln beobachtet. V ist ein bemerkenswerter Indikator für Schiffsemissionen52,67. Die reichlich vorhandenen V-Partikel standen im Zusammenhang mit frischen Aerosolen, die in Häfen und von Schiffen emittiert wurden, und unterliefen darüber hinaus Alterungsreaktionen, was auf den erheblichen Einfluss von Hafen- und Schiffsemissionen auf die OOA-Zusammensetzung hinweist. Ähnlich wie beim MDP lieferte die EC-Untergruppe während des LDP den größten Beitrag zu den LOOC-Partikeln. Mit einem Anteil von 40 bzw. 36 % aller Partikel während S2 und S4 war die K-Untergruppe während des LDP das am häufigsten vorkommende Partikel unter den MOOC-Partikeln, und die Häufigkeit war deutlich höher als während des MDP. K wird häufig als bemerkenswerter Marker für die Verbrennung von Biomasse eingesetzt36,68 und die K-Untergruppe wurde während des Ferntransports vom Land in Meeresgebiete stark oxidiert. Die reichlich vorhandene K-Untergruppe in den MOOC-Partikeln während des LDP deutete auf die wichtigen Auswirkungen von Landquellen auf die OOA-Bildung im Offshore-Bereich des ECS hin. Obwohl während S1 hauptsächlich von Meeresluftmassen betroffen, machte die K-Untergruppe einen hohen Anteil der LOOC-Partikel aus, da das Schiff zusammen mit Shanghai fuhr und durch anthropogene Aktivitäten an Land beeinflusst wurde.

a Partikelanzahlkonzentration (NC) und MOOC/LOOC-Verhältnis während des LDP und MDP; b relative Partikelfläche (RPA) der OOC-Marker in den LOOC- und MOOC-Partikeln in jeder Untergruppe während des LDP und MDP. Die Rauten geben die Mittelwerte an. Die Linie innerhalb der Box gibt den Median an. Die Kästchen und Fehlerbalken geben das 10., 25., 50., 75. und 90. Perzentil an.

Ergänzende Abbildung 5 zeigt die räumliche Verteilung von OA entlang der Kreuzfahrt. Die beobachtete OA-Konzentration an den verschiedenen Standorten wies erhebliche räumliche Unterschiede auf, mit höheren Werten in der Nähe von Shanghai und Ningbo und niedrigeren Werten in der Nähe der Insel Zhoushan, was die Auswirkungen von Landquellen auf die OOA-Konzentration verdeutlichte. Am 27. Juni (von QD bis SS) wurden aufgrund des Einflusses von Landquellen selbst in relativ großen Entfernungen vom Land hohe OA-Konzentrationen beobachtet, was darauf hindeutet, dass der Luftmassentyp die OOA-Konzentration im Offshore-Bereich des ECS dominiert. Wir haben festgestellt, dass in der Nähe von Häfen höhere LV-OOA/SV-OOA-Verhältnisse beobachtet wurden, was darauf hindeutet, dass der erhöhte Oxidationsgrad von OOA durch Häfen beeinflusst wurde. Ein ähnliches Ergebnis wurde auch in einer früheren Studie gefunden, in der festgestellt wurde, dass die Emissionen alter Schiffe gegenüber den Primäremissionen in der Hafenumgebung überwiegen48.

Wie im Abschnitt „Überblick über die Massen- und Einzelmessungen“ erläutert, beeinflusste der Luftmassentyp die OOC-Zusammensetzung. Wir haben außerdem die durchschnittliche Partikelanzahlkonzentration zwischen den beiden von der Luftmasse dominierten Zeiträumen verglichen. Obwohl während des LDP aufgrund der deutlich höheren Gesamtpartikelanzahl höhere Partikelanzahlkonzentrationen beobachtet wurden, zeigten die EC- und K-Untergruppen den deutlichsten Anstieg, während die V-Untergruppe einen leichten Anstieg aufwies, was darauf hindeutet, dass Landquellen durch Transport erzeugt wurden reichlich EC- und K-Partikel. Um den Einfluss der OOC-Zusammensetzung auf den OOA-Oxidationsgrad zu untersuchen, untersuchten wir das MOOC/LOOC-Verhältnis in jeder Partikeluntergruppe während des LDP und MDP, wie in Abb. 2a dargestellt. Höhere MOOC/LOOC-Verhältnisse wurden in den Mn- und V-Untergruppen sowohl während des LDP als auch des MDP beobachtet, was auf den hohen Oxidationsgrad der Mn- bzw. V-Partikel hinweist. In einer aktuellen Studie69 wurde festgestellt, dass Mn die Bildung von Sulfat bei Trübungsereignissen katalysiert, was möglicherweise auch die Bildung von OOA fördert. Gong et al.70 beobachteten in V-Partikeln eine erhöhte Oxalatproduktion aufgrund der Oxidation organischer Vorläufer, was darauf hindeutet, dass die Anwesenheit von V die OOA-Produktion erheblich beeinflussen kann. Die Mn-Untergruppe lieferte während des LDP und MDP kleine und ähnliche Beiträge und war nicht der Hauptfaktor, der das hohe MOOC/LOOC-Verhältnis während des MDP verursachte. V gelangt größtenteils über Schiffsemissionen in die Atmosphäre, und V-Partikel spielen in Offshore-Gebieten aufgrund der intensiven Transportaktivitäten eine wichtige Rolle. Das hohe MOOC/LOOC-Verhältnis während des MDP war mit dem erhöhten V-Partikelbeitrag während dieser Zeiträume verbunden. Die EC- und K-Untergruppen zeigten während der LDP und MDP ein niedrigeres MOOC/LOOC-Verhältnis als die V-Partikel, insbesondere die EC-Untergruppe, die während der gesamten Kampagne den niedrigsten MOOC/LOOC-Wert aufwies. Luftmassen transportierten während des LDP Landschadstoffe, was den Anteil an EC- und K-Partikeln erheblich erhöhte, was zu einem niedrigeren MOOC/LOOC-Verhältnis während des LDP führte.

Um den Oxidationsgrad jeder Partikeluntergruppe weiter zu untersuchen, wurde die relative Partikelfläche (RPA) der OOC-Marker zwischen den verschiedenen Untergruppen verglichen. Der RPA der OOC-Marker in den LOOC-Partikeln zeigte aufgrund der verwendeten Klassifizierungsregeln keine signifikante Varianz zwischen den verschiedenen Untergruppen. Unter den MOOC-Partikeln war der RPA der OOC-Marker für die Mn- und V-Untergruppen in beiden Zeiträumen höher, gefolgt von den Fe-, K-, Na- und EC-Untergruppen während des LDP und den K-, Na-, Fe- und EC-Untergruppen während des MDP . Der höhere RPA der OOC-Marker in den Mn- und V-Untergruppen lässt darauf schließen, dass das organische Material in diesen Partikeln anfälliger für tiefere Oxidationsprozesse ist.

Wir stellten fest, dass die MOOC/LOOC-Verhältnisse während des MDP in jeder Untergruppe höher waren als während des LDP. Wie in Abb. 2 dargestellt, waren die MOOC/LOOC-Verhältnisse in den V- und EC-Untergruppen während des MDP etwa doppelt so hoch wie während des LDP. Mit Ausnahme der V- und EC-Untergruppen zeigten alle anderen Untergruppen während des MDP gegenüber dem LDP einen leicht steigenden Trend. Um den OOA-Oxidationsgrad weiter zu untersuchen, wurde das Van-Krevelen-Diagramm (VK-Diagramm) angewendet, um die H:C- und O:C-Verhältnisse darzustellen71. Wie in den VK-Diagrammen in Abb. 3a und d dargestellt, variierte das O:C-Verhältnis während des LDP zwischen 0,4 und 0,9 und war damit niedriger als während des MDP, wobei das O:C-Verhältnis zwischen 0,5 und 1,1 lag. Frühere Studien berichteten über ein höheres O:C-Verhältnis (im Bereich von 0,5 bis 1,4) an Standorten im Hintergrund und ein niedrigeres O:C-Verhältnis in städtischen Gebieten (im Bereich von 0,3 bis 0,6)72,73,74, was darauf hindeutet, dass organische Aerosole stärker ausgeprägt sein könnten oxidiert mit weniger anthropogenen Quellen. Das O:C-Verhältnis war während der gesamten Kampagne höher als bei Beobachtungen in städtischen Gebieten, aber etwas niedriger als das an Hintergrundstandorten. Das niedrigere O:C-Verhältnis während des LDP stand im Einklang mit den verstärkten Auswirkungen anthropogener Quellen während dieser Zeiträume. Der Bildungsmechanismus von OOA kann anhand der Steigung des VK-Diagramms71,75 abgeschätzt werden. Die Bildung von Alkohol und Peroxid erwies sich während dieser Kampagne als der dominierende Prozess für OOA, da die Steigungen in beiden VK-Diagrammen nahe bei −0,2 lagen.

Van-Krevelen-Diagramm des OOA während a des LDP und d MDP; Tagesmuster der drei Arten von OA (HOA, SV-OOA und LV-OOA) während des LDP und des MDP; AWLC- und O3-Abhängigkeit der OOA-Konzentration und des LV-OOA/SV-OOA-Verhältnisses während c des LDP bzw. f MDP.

Abbildung 3b und e zeigen die durchschnittlichen Tageszyklen der Massenkonzentration der OA-Arten während des LDP bzw. MDP. OA zeigte in diesen beiden Zeiträumen unterschiedliche Tagesmuster. Während des LDP zeigte SV-OOA einen ausgeprägten Tageszyklus mit einem deutlichen Höhepunkt zwischen 10:00 und 11:00 Uhr, während LV-OOA einen flachen Tageszyklus aufwies. Im Vergleich dazu zeigte SV-OOA eine stabile Verteilung, und LV-OOA zeigte einen allmählichen Anstieg von 8:00 bis 14:00 Uhr und dann einen Rückgang bis 19:00 Uhr während des MDP. Photochemische und wässrige Phasenprozesse hatten kombinierte Auswirkungen auf die OOA-Bildung76. Ihr Einfluss auf die OOA-Konzentration und -Zusammensetzung während des LDP und MDP ist in Abb. 3c bzw. f dargestellt. Die höchsten OOA-Massenkonzentrationswerte traten in der oberen rechten Ecke auf, was darauf hindeutet, dass sowohl photochemische als auch wässrige Phasenprozesse eine wichtige Rolle bei der Bildung von OOA spielten. Allerdings zeigte das LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis einen vernachlässigbaren Zusammenhang mit ALWC und O3, was darauf hindeutet, dass es weitere Faktoren gibt, die den OOA-Oxidationsgrad beeinflussen. Während des MDP zeigten die OOA-Konzentration und das LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis ähnliche Verteilungen und erreichten hohe Werte bei hohen O3-Konzentrationen. Dies deutete darauf hin, dass photochemische Prozesse die Bildung von LV-OOA dominierten, was mit dem Spitzenwert der LV-OOA-Konzentration am Mittag übereinstimmt. Um den Beitrag photochemischer und wässriger Phasenprozesse zu jeder Untergruppe während dieser beiden Zeiträume zu bewerten, wurden die Änderungen des MOOC/LOOC-Werts mit den O3- und ALWC-Konzentrationen während des LDP und MDP untersucht, wie in der ergänzenden Abbildung 9 dargestellt. Im Allgemeinen Die V- und Mn-Untergruppen zeigten in beiden Zeiträumen zunehmende Trends mit zunehmender O3-Konzentration, was darauf hindeutet, dass photochemische Prozesse eine wichtigere Rolle bei der OOA-Bildung für die V- und Mn-Untergruppen spielten. Während des MDP stieg das MOOC/LOOC-Verhältnis in den EC- und K-Untergruppen mit zunehmender O3-Konzentration dramatisch an, während sie während des LDP einen abnehmenden Trend zeigten, was wahrscheinlich auf andere Einflussfaktoren, wie z. B. Kampagnenkreuzfahrten, zurückzuführen ist.

Um den Grund für den höheren OOA-Oxidationsgrad während des MDP weiter zu untersuchen, haben wir die Beiträge der Partikeluntergruppenkomponenten und den Oxidationsgrad jeder Untergruppe während dieser beiden Zeiträume bewertet. Da die K-, EC- und V-Untergruppen während der gesamten Kampagne den größten Anteil ausmachten, wurden ternäre Diagramme (Abb. 4a und c) erstellt, um die Beziehung zwischen dem LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis und dem Anteil dieser drei zu visualisieren Untergruppen.

Ternäre Diagramme für die EC-, K- und V-Partikel während eines LDP und c MDP. Die EC-, K- und V-Partikel werden so normalisiert, dass diese drei Komponenten insgesamt 100 % ausmachen; die Anteile der LOOC- und MOOC-Partikel in den EC-, K- und V-Partikeln während b des LDP und d MDP.

Die meisten Partikel fielen während des LDP auf die linke Seite des Diagramms, was zeigt, dass die K- und EC-Untergruppen während des LDP kontinuierlich die dominierende Fraktion bildeten. Die Partikel während des MDP waren über das ternäre Diagramm verstreut, und das LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis zeigte einen zunehmenden Trend in der Nähe der rechten Ecke, was bestätigt, dass ein großer Anteil der V-Partikel während des MDP eine signifikante Rolle dabei spielt der erhöhte OOA-Oxidationsgrad. Abbildung 4b und d zeigen außerdem die Auswirkungen des Oxidationsgrads der drei Untergruppen auf das LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis. Während des LDP ging ein erhöhter Anteil an MOOC-Partikeln in den K- und EC-Untergruppen mit einem höheren LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis einher. Ähnliche Trends wurden auch während des MDP beobachtet. Höhere LV-OOA/SV-OOA-Verhältnisse ergaben im Laufe der Zeit höhere LV-OOA/SV-OOA-Verhältnisse. Darüber hinaus stellten wir fest, dass bestimmte Punkte nur während des MDP am oberen Rand des Ternärdiagramms verstreut waren, was auf einen höheren Beitrag von MOOC-Partikeln während des MDP hinweist. Die oben im ternären Diagramm verstreuten Punkte deuteten auf ein höheres LV-OOA/SV-OOA-Verhältnis hin, was darauf hindeutet, dass ein höherer Anteil an MOOC-Partikeln ein wesentlicher Faktor für den höheren Oxidationsgrad während des MDP ist.

Abbildung 5a zeigt die Varianzrate von SV-OOA und LV-OOA, die mit dem ACSM-Instrument erkannt wurden, sowie der über SPAMS erkannten LOOC- und MOOC-Partikel. Es wurden weitgehend ähnliche Trends in den Varianzraten zwischen den SV-OOA- und LOOC-Partikeln sowie zwischen den LV-OOA- und MOOC-Partikeln beobachtet. Insgesamt waren die Varianzraten von SV-OOA und LV-OOA während des LDP deutlich höher als während des MDP, was den wichtigen Beitrag von Landquellen zur Meeresluftumwelt weiter untermauern könnte. Drei Fälle wurden weiter ausgewählt, um das OOA-Entwicklungsmuster in den verschiedenen Stadien zu veranschaulichen.

a Variationsraten der OOA-Massenkonzentration mit dem ACSM-Instrument und der OOC-Partikelanzahlkonzentration (NC) über SPAMS; b OOA-Massenkonzentration und OOC-Partikelanzahl in den drei typischen Fällen; c die Variationsverhältnisse jeder Untergruppe in den drei typischen Fällen.

Abbildung 5b und c zeigt den Varianzprozess zweier OOA und die Varianzverhältnisse von sieben Untergruppen in den drei Fällen. Die Ergebnisse zeigen, dass unterschiedliche Prozesse auf unterschiedliche Komponenten zurückzuführen sind. Mit abnehmenden Raten von 0,44 μg m-3 h-1 und 0,22 μg m-3 h-1 wurden in Fall 1 starke Rückgänge bei SV-OOA und LV-OOA beobachtet, die auf den Verdünnungseffekt sauberer Meeresluftmassen zurückgeführt wurden und weniger von Bodenschadstoffquellen beeinflusst. Die EC-Untergruppe trug mit einem Varianzverhältnis von 94 am meisten zum Rückgang des SV-OOA bei, gefolgt von der K-Untergruppe. Wir stellten fest, dass die V-Untergruppe einen negativen Varianzverhältniswert erreichte, was mit den zunehmenden Schiffsemissionen in der Nähe von Häfen übereinstimmte. Ähnlich wie beim SV-OOA erlebten die K- und EC-Untergruppen im LV-OOA einen dramatischen Rückgang mit Varianzverhältnissen von 112 bzw. 58. Um den Einfluss von Landquellen auf die Meeresatmosphäre während des LDP weiter zu veranschaulichen, untersuchten wir den Anstiegsprozess von SV-OOA und LV-OOA in Fall 3. Die durchschnittlichen Anstiegsraten von SV-OOA und LV-OOA betrugen 0,58 und 0,33 μg m−3 h−1. In Übereinstimmung mit Fall 1 zeigte SV-OOA während des LDP eine deutlichere Veränderung, und die EC- und K-Untergruppen waren die wichtigsten Arten, die zu SV-OOA- bzw. LV-OOA-Variationen führten.

In Fall 2 wurde ein deutlicher Unterschied in den Wachstumsprozessen während des MDP beobachtet. Im Allgemeinen wurde in Fall 2 ein signifikanter Einfluss der Schiffsemissionen auf die Meeresatmosphäre beobachtet. Die durchschnittlichen Anstiegsraten der SV-OOA- und LV-OOA-Partikel betrugen 0,24 bzw. 0,20. Die etwas geringere Anstiegsrate des LV-OOA war wahrscheinlich auf die kleinere Partikelgröße der V-Untergruppe zurückzuführen, die einen großen Anteil des LV-OOA ausmachte. Die V-Untergruppe, ein Indikator für Schiffsemissionen, erreichte im LV-OOA eine Varianzrate von 272, die doppelt so hoch war wie die der anderen Untergruppen, was den wichtigen Beitrag von Schiffsemissionen in der Nähe von Häfen verdeutlicht.

Die Massenkonzentration organischer Stoffe schwankte während der Kampagne dramatisch, wobei die durchschnittliche Konzentration zwischen 1,46 und 5,04 μg m−3 lag. Organische Stoffe machten durchschnittlich 27–36 % aller Partikel aus und machten in allen Phasen einen Großteil des NR-PM1 aus. Zwischen den beiden Perioden wurden unterschiedliche LV-OOA/SV-OOA-Verhältnisse beobachtet, mit einem niedrigeren Verhältnis während des LDP und einem höheren Verhältnis während des MDP, was auf einen höheren Oxidationsgrad von OOA in Phasen mit weniger Landquelleneinflüssen hindeutet. Darüber hinaus wurden in diesen beiden Zeiträumen erhebliche Unterschiede in der Partikelzusammensetzung der OOC-Partikel beobachtet. Die EC- und K-Untergruppen lieferten während des LDP große Beiträge zu LOOC- bzw. MOOC-Partikeln, was darauf hindeutet, dass kontinentale Quellen in diesen Zeiträumen einen großen Einfluss auf die marine Aerosolumgebung hatten. Mit abnehmendem Beitrag der K-Untergruppe spielte die V-Untergruppe eine immer wichtigere Rolle bei den MOOC-Partikeln während des MDP, was darauf hindeutet, dass Hafen- und Schiffsemissionen auch die Offshore-Luftumgebung im ECS erheblich beeinflussten.

Die unterschiedlichen chemischen Zusammensetzungen während des LDP und MDP erwiesen sich als wichtiger Faktor für die Varianz des organischen Oxidationsgrads zwischen diesen beiden Zeiträumen. Ein zunehmender Anteil der V-Untergruppe führte zu einem höheren Oxidationsgrad während des MDP. Darüber hinaus wurden in allen Untergruppen während des MDP höhere MOOC/LOOC-Verhältnisse gegenüber dem LDP beobachtet, was zusätzlich zu einem höheren Oxidationsgrad während des MDP führte. Die Analyse der ALWC- und O3-Auswirkungen auf die OOA-Bildung und das MOOC/LOOC-Verhältnis in jeder Untergruppe legte nahe, dass die photochemische Oxidation der dominierende Faktor für den erhöhten Oxidationsgrad während des MDP war. Diese Ergebnisse legen nahe, dass sowohl Schadstoffquellen als auch Oxidationsprozesse für die Eigenschaften organischer Aerosole von entscheidender Bedeutung sind und dass der Oxidationsgrad im Offshore-Bereich des ECS sowie anthropogene Aktivitäten beim Vorkommen, den Quellen und der Bildung von OOA im ECS berücksichtigt werden sollten.

Vom 3. bis 27. Juni 2017 wurden In-situ-Messungen im Offshore-Bereich des ECS durchgeführt. Die Kreuzfahrtkampagne umfasste hauptsächlich den Zhoushan-Archipel. Die Kreuzfahrtstrecke ist in der ergänzenden Abbildung 2 dargestellt, weitere Einzelheiten zur Probenahmestelle finden Sie an anderer Stelle77. Alle Beobachtungsinstrumente wurden auf einer mobilen Plattform in der Mitte eines Sampans platziert. Während der Kreuzfahrtkampagne wurden kontinuierlich Spurenstoffe und meteorologische Parameter gemessen.

Alle Beobachtungsinstrumente wurden auf einer mobilen Plattform in der Mitte eines Sampans platziert. Spurenbestandteile und meteorologische Parameter wurden während der Kreuzfahrtkampagne kontinuierlich gemessen19. Im Wesentlichen besteht dieses Instrument aus einer aerodynamischen Linse, die einen Partikelstrahl (mit einem vakuumaerodynamischen Durchmesser unter 1 µm) fokussiert und durch drei Vakuumkammern leitet, wobei die letzte eine Detektionskammer ist, in der Partikel beim Aufprall auf eine Oberfläche verdampft werden auf 600 °C erhitzt. Die erzeugten positiven Ionen wurden schließlich mit einem kommerziellen Quadrupol-Massenspektrometer analysiert.

Das in dieser Arbeit verwendete SPAMS-Instrument (Guangzhou Hexin Analytical Company) wurde nach der ATOFMS-Methode entwickelt und in früheren Veröffentlichungen ausführlich vorgestellt78. Kurz gesagt wurden Umgebungspartikel durch eine kritische Öffnung von 80 μm in eine vakuumgesteuerte aerodynamische Linse mit einer Durchflussrate von 75 ml/min aufgenommen. Die Größe einzelner Partikel wurde mit zwei Laserstrahlen (532 nm) gemessen und anschließend mit einem gepulsten Laser (266 nm) desorbiert oder ionisiert. Nach der Ionisierung wurden die positiven und negativen Ionen mit einem Z-förmigen bipolaren Flugzeitmassenspektrometer nachgewiesen.

Die endgültigen Massenkonzentrationen und Massenspektren wurden in der ACSM-Standarddatensoftware verarbeitet, einem weit verbreiteten Verfahren, das in Lit. beschrieben ist. 19. Während der gesamten Kampagne wurde eine Partikelsammeleffizienz (CE) von 0,5 erreicht. Die Massenkonzentration und die chemische Zusammensetzung der NR-PM1-Spezies wurden basierend auf der standardmäßigen relativen Ionisationseffizienz (RIE) von 1,4, 1,2, 1,1 bzw. 1,3 für Org, SO4, NO3, NH4 und Cl sowie einem RIE ermittelt Wert von 5,72 für Ammonium basierend auf Kalibrierungen vor Ort. Die Quellenzuordnung der organischen Stoffe erfolgte über PMF und die Ergebnisse wurden mit dem auf Igor Pro basierenden PMF-Bewertungstool ausgewertet. Drei Faktoren, HOA, SV-OOA und LV-OOA, wurden identifiziert.

Die Größenverteilungen und chemischen Zusammensetzungen der durch SPAMS erkannten Partikel wurden mit der YAADA-Software analysiert, die auf dem MATLAB-Software-Toolkit basiert. Während der Kampagne wurden insgesamt 546.874 Partikel mit positiven und negativen Ionenmassenspektren gesammelt. In früheren SPMS-Studien wurden 27[C2H3] +, 37[C3H] + und 43[C2H3O] + sowohl in Feld- als auch in Labormessungen als Marker für organische Verbindungen identifiziert30,79,80. Daher wurden in dieser Studie oxidierte organische Kohlenstoffpartikel (OOC) durch organische Marker mit relativen Peakflächen von mehr als 5 % identifiziert. OOC-Partikel mit höheren organischen Signalen (mehr als 10 %) wurden als stärker oxidierte organische Kohlenstoffpartikel (MOOC) identifiziert, und die übrigen Partikel wurden als weniger oxidierte organische Kohlenstoffpartikel (LOOC) identifiziert. Gemäß diesem Klassifizierungskriterium wurden insgesamt 309.914 OOC-Partikel identifiziert, von denen 156.008 bzw. 153.906 Partikel als LOOC- bzw. MOOC-Partikel identifiziert wurden. Darüber hinaus wurden alle OOC-Partikel mit der ART-2a-Methode in sieben Untergruppen eingeteilt, um ihre Quellen und ihren Entstehungsprozess zu untersuchen. Zu den sieben Untergruppen der OOC-Partikel gehörten (1) die Untergruppe des elementaren Kohlenstoffs (EC), (2) die K-Untergruppe, (3) die Na-Untergruppe, (4) die V-Untergruppe, (5) die Mn-Untergruppe, (6) die Fe-Untergruppe und ( 7) andere Untergruppe.

Luftmassen im Zusammenhang mit lokalen oder regionalen meteorologischen Bedingungen könnten für den atmosphärischen Transport von Aerosolpartikeln in vertikaler und horizontaler Richtung verantwortlich sein. Vierundzwanzigstündige Luftmassen-Rückwärtstrajektorien für jeden Tag wurden mit dem Hybrid Single-Particle Lagrange Integrated Trajectory (HYSPLIT, http://www.arl.noaa.gov/HYSPLIT_info.php) Modell der National Oceanic and Atmospheric Administration simuliert ( NOAA) Air Resources Laboratory (ARL) und wurden um 0:00, 6:00, 12:00 und 18:00 Uhr (Ortszeit) in einer Höhe von 500 m berechnet (Ergänzende Abbildung 1).

In dieser Studie haben wir die Variationsrate für zwei OOA-Massenkonzentrationen und die Partikelzahlen von sieben OOC-Untergruppen berechnet, um Variationsprozesse organischer Verbindungen zu veranschaulichen. Die Variationsraten der OOA- und OOC-Untergruppen wurden mit Gl. definiert. (1) und Gl. (2) bzw.:

Das Variationsverhältnis der sieben OOC-Untergruppen wurde berechnet, um den Beitrag jeder Untergruppe zur OOA-Variation zu bewerten, und das Variationsverhältnis wurde mit Gleichung (1) bestimmt. (3):

Die in dieser Studie verwendeten Rohdaten werden im Department of Environmental Science & Engineering der Fudan-Universität archiviert und sind auf Anfrage erhältlich, indem Sie sich an den entsprechenden Autor wenden ([email protected]).

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Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China (Nr. 91743202, 91843301, 92043301 und 21527814), der Science & Technology Commission of Shanghai Municipality (Nr. 21DZ1202300) und dem Shanghai International Science and Technology Partnership Project (Nr. 21230780200) finanziert ).

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Hui Chen & Li Li

IRDR International Centre of Excellence on Risk Interconnectivity and Governance on Weather/Climate Extremes Impact and Public Health, Institute of Atmospheric Sciences, Fudan University, 200438, Shanghai, China

Huiling Ouyang, Xu Tang, Renhe Zhang und Jianmin Chen

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ZL analysierte die Daten und verfasste das Manuskript; HC und JC haben die Studie entworfen, das Manuskript überprüft und bearbeitet; LL, GX und HO halfen bei der Datenanalyse; XT, RJ, BL und RZ haben das Manuskript bearbeitet. Alle Autoren haben zur Diskussion und Überarbeitung beigetragen.

Korrespondenz mit Hui Chen oder Jianmin Chen.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Liu, Z., Chen, H., Li, L. et al. Echtzeit-Einzelpartikelcharakterisierung oxidierter organischer Aerosole im Ostchinesischen Meer. npj Clim Atmos Sci 5, 47 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00267-1

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Eingegangen: 24. Januar 2022

Angenommen: 13. Mai 2022

Veröffentlicht: 09. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-022-00267-1

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